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泰山学堂学生在多核金属簇合物合成机理研究上取得重要成果

2016年01月28日    阅读量:

  近日,泰山学堂2011级化学取向学生邓永恺在多核金属簇合物合成机理的研究上取得重要成果,相关论文“Hierarchical Assembly of a {MnII15MnIII4} Brucite Disc: Step-by-Step Formation and Ferrimagnetism”在线发表于化学权威期刊《美国化学会志》(J. Am. Chem. Soc., IF=12.113 2016, DOI: 10.1021/jacs.5b11736.)。
  由于多核金属簇合物具有纳米尺寸的分子结构及在光、电、磁方面的有趣性质,多核金属配合物的设计、合成以及结构研究已成为人们研究的热点。尽管形状各异,性质新奇的多核金属簇合物被合成出来,但是对多核金属簇合物的形成机理只能间接地从最终形成的分子结构推测。目前,从分子水平上理解簇合物的生长及成核的细节还非常模糊,如何从简单的金属离子和配体在溶液中逐步生长成为更大的分子簇是目前该领域研究的难题。邓永恺合成了一种高对称性的十九核锰簇,同时利用高分辨质谱来跟踪其反应溶液中的各物种浓度随时间的变化,发现该锰氧簇的生长机理是沿着是Mn1→Mn7→(Mn10, Mn12, Mn14)→Mn19这样一条路径而来。依据上述质谱实验结果,邓永恺首次提出了此类簇合物的“平面外延生长”机理。该工作为理解簇合物的可控组装及生长机理的理解提供了很好的范例。
  该研究在孙頔副教授的指导下完成,山东大学佟振合院士团队的王文光教授课题组为电化学测试给予支持,法国斯特拉斯堡大学M. Kurmoo为该簇合物的磁学行为给予解释,厦门大学郑兰荪院士团队的谭元植教授和苏海峰博士后为高分辨质谱测试提供了大力支持。该研究得到国家自然科学基金委青年基金(21201110),面上项目(21571115)和重大仪器研究专项(21227001)的资助。
  邓永恺,泰山学堂2011级化学取向学生,是该文的第一作者。他在泰山学堂本科期间共发表SCI论文7篇,其中第一作者(含共同)3篇,曾多次获“山东大学科研及创新奖学金”,并在完成国家级科研及创新立项(一等)。

图1:Mn19簇的合成机理


 

图2:邓永恺与泰山学堂院长彭实戈院士的合影


 

 

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